具有高能晶面裸露的纳米催化剂能极大地提高催化剂的使用效率。通常来讲,由于其“较高”的表面能,高能晶面不易裸露到催化剂的表面。目前报导的合成高能面的方法主要有两种:1)极个别特定表面活性剂对高能台阶面的特殊吸附作用;2)对合成条件非常敏感的动力学合成手段。相对于上述两种方法,表面刻蚀在合成高能晶面裸露的纳米颗粒方面具有其巨大的优势:合成过程简单且制备得到的纳米颗粒尺寸较小利于催化剂的高效利用。近日,西安交大前沿院材料化学研究中心金明尚老师课题组在刻蚀制备高能晶面裸露Cu纳米晶方面取得巨大进展。以Cu纳米立方体为前驱物,通过Se的刻蚀作用,使Cu{110}高能台阶面渐渐裸露在其表面,最终得到Cu菱形十二面体纳米晶。通过调节刻蚀时间,刻蚀剂浓度以及刻蚀温度能精确调控Cu纳米晶表面{110}晶面的比例,从而实现其催化活性的精确调控。相对于起始的Cu纳米立方体,刻蚀得到的Cu菱形十二面在CO2电化学还原中表现出更加优异的活性和选择性。进一步的研究表明在刻蚀制备高能晶面裸露的过程中,最关键的因素是避免选择具有特异性吸附能力的表面活性剂,从而使刻蚀沿着热力学控制的方向进行。
该研究成果已发表在化学领域期刊《ACS纳米》 (ACS Nano.,影响因子12.881),题为“Selectivity on Etching: Creation of High-Energy Facets on Copper Nanocrystals for CO2 Electrochemical Reduction”。论文链接为http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.6b00602
近年来金明尚课题组在金属纳米材料合成和催化方面发表系列工作:ChemSusChem, 2013, 6, 1883-1887; J. Mater. Chem. A, 2013, 1, 7316-7320; J. Mater. Chem. A, 2014, 2, 902-906; Nanoscale, 2014, 6, 3518-3521; Chem. Sci., 2015, 6, 5197-5203;ACS Nano, 2015, 9, 3307-3313.