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前沿院郑彦臻课题组在金属有机单分子磁体研究中取得新进展
点击数:    更新时间:2020/03/16 08:54:06

单分子磁体作为磁性材料的重要分支,其在高密度信息存储方面的潜在应用吸引了研究者们广泛的关注。但如何构筑高温单分子磁体一直是该领域的核心问题。近年来,研究者们发现环戊二烯及其衍生物与稀土镝离子生成的夹心状茂金属配合物表现出非常优异的单分子磁体性能,首次突破了液氮温度的极限,极大地推动了该领域的发展。在此以后,用此类带有离域电荷的配体构筑的金属有机单分子磁体逐渐活跃在该领域的第一线。

碳硼烷是一种由碳、硼、氢三种元素组成的簇状分子,由于其巢式五元环配体和环戊二烯高度的相似性,一直以环戊二烯为参照稳步发展。从过渡金属到镧系金属、再到锕系金属,碳硼烷配体形成了一个丰富多彩的配位化学体系。早在两年前,我们课题组就在内部提出带有两个负电荷的五元环碳硼烷配体有可能产生相对于环戊二烯更强的配体场,从而构筑出更高性能稀土单分子磁体。但截止该论文发表之前,碳硼烷稀土配合物并没有相关的磁性研究报道。

在郑彦臻教授指导下,西安交通大学前沿院直博生金鹏博经过两年的探索,合成出了一系列夹心和半夹心状镝基碳硼烷配合物。磁性研究发现这两类配合物都如预期般表现出明显的单分子磁体行为。尤其半夹心结构的例子中,镝离子位于碳硼烷五元环中心的正上方,且两者之间距离非常短,明显具有有很强的相互作用力。这使得镝离子产生很强的磁各向异性,有效磁反转能垒达到了804 K。从而,该工作首次预测并实现了基于碳硼烷的镝单分子磁体。值得一提的是,相比环戊二烯而言,碳硼烷稀土化学在分子磁性方面的研究才刚刚起步,仍具有很大的挖掘空间。

该研究成果发表在国际化学领域权威期刊Angew. Chem. Int. Ed(影响因子12.257)上。金鹏博为该论文第一作者,西安交通大学为本文唯一通讯作者单位。这是郑彦臻教授课题组在继前期分子磁性研究工作基础上(Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 16071; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 16405; Angew. Chem. Int. Ed., 2017, 56, 16571; Nat. Commun., 2018, 9, 3134;)的又一重要突破。

该工作得到了国家自然科学基金(21773130和21620102002)、唐仲英基金及校基本科研业务的资助,特此感谢。

论文链接为:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202001401

课题组网站:http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home

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